(40-36 هجري) پس از قتل عثمان مردم به خانه علي علیه السلام هجوم بردند و خواهان بيعت با آن حضرت شدند . امام ـ که در ابتدا حاضر به پذيرش خلافت نبود ،  پس از اصرار فراوان مردم و قبول شرايط امام از سوي مردم ـ زمام امور خلافت را در دست گرفت و در طول چهارسال و نه ماه خلافت خويش‌ ،  در دو بخش اقدامات اصلاحي (اجراي عدالت و از بين بردن فاصله‌هاي نارواي طبقاتي‌) و اقدامات سياسي و نظامي (جنگ با سه گروه ناکثين‌ ، قاسطين و مارقين‌) به فعاليت پرداخت‌ . حسين علیه السلام در اين دوران در تمام فعاليت‌هاي سياسي‌ ،  اجتماعي‌ ،  فرهنگي و نظامي مشارکت فعال داشت‌ . به نوشته منابع تاريخي درجريان جنگ جمل (با گروه پيمان شکن يا ناکثين‌) که در سال سي و ششم هجري قمري‌در نزديکي بصره رخ داد ،  امام حسين علیه السلام نقش مهمي داشت‌ ،  چنان که فرماندهي جناح راست سپاه امير المومنين را برعهده داشت و رشادت‌هاي زيادي از خود نشان داد . در جنگ امام علي علیه السلام با گروه قاسطين يا ظالمين (جنگ صفين‌) که از ماه رجب سال 36 هجري قمري آغاز و در صفر سال 37 هجري قمري با ماجراي حکميت پايان يافت‌ ،  حسين علیه السلام قبل از جنگ با خطبه‌هاي آتشين خود ،  مردم کوفه را براي مقابله با معاويه بسيج مي‌کرد و در جريان جنگ نيز شجاعت‌ها و دلاوري‌هاي زيادي از خود نشان داد ،  چنان که امام علي علیه السلام پيوسته مراقب بود تا آسيبي به آن حضرت و برادرش‌حسن علیه السلام نرسد و هميشه مي‌فرمود: «براي حفظ نسل رسول خدا صلی الله علیها و آله مراقب آنان باشيد . »از آن حضرت خطبه‌اي در جنگ صفين نقل شده است که ضمن آن مردم را به جنگ ترغيب مي‌کردند . امام حسين علیه السلام در همان مراحل مقدماتي جنگ صفين‌ ،  در گرفتن مسير آب از دست شاميان نقش داشت‌ . امام علي علیه السلام پس از آن پيروزي‌فرمود: «هذا اول فتح ببرکة الحسين‌ . » بعد از پايان جنگ و ماجراي حکميت نيز امام حسين علیه السلام يکي از شاهداني بود که امام علي علیه السلام براي نظارت بر روند مذاکرات او را برگزيد . امام حسين علیه السلام در جنگ نهروان با گروه مارقين (خوارج‌) که در سال 38 هجري قمري صورت گرفت‌ ،  نيز نقش فعال داشته و سمت فرماندهي بخشي از سپاه را به عهده داشته است‌ . آن حضرت در دوره خلافت علي علیه السلام ضمن نقش پر تلاش در امور نظامي در امورديگر نيز مشارکت فعال داشت که از آن جمله مي‌توان به آموزش و تعليم قرآن‌ ،  رسيدگي به نيازمندان‌ ،  حل وفصل امور سياسي‌ ،  قضايي و اجتماعي اشاره کرد